2010年6月，iu与2a成员任瑟雍共同为bc综艺节目《我们结婚了》演唱主题曲《唠叨》，凭借该曲在sbs《人气歌谣》中获得出道后首个一位。

2010年10月，少女时代凭借专辑《oh!》获第25届“韩国金唱片大赏－唱片大赏”，成为韩国史上第一个囊括唱片大赏和音源大赏的歌手，也是史上第一个获得唱片大赏的女歌手。

同月，少女时代官方网站公开第三张迷你专辑《hoot》的概念照。《hoot》在10月27日发售，发售当日取得15万销量。

2010年12月，iu第三张迷你专辑《real》正式发行。专辑主打歌《好日子》产生轰动，日韩歌迷争相模仿，歌曲中的“三段高音”为人津津乐道。iu凭此曲分别于sbs《人气歌谣》及kbs《音乐银行》夺得出道后首个三连冠，并于的音乐节目《!&nn》中首得一位。

同月，美国国会通过美国民众互联网隐私信息安全保护法，自此，美国联邦政府有权利动用行政力量，保护美国人民隐私信息的安全。

同月，美国商务部签署行政命令，要求shole必须把所有的服务器放到美国，且美国政府有权力监督shole，保证民众信息的安全。

这一举措遭到了民主党党内的大量批评，认为此举伤害了美国的普世价值，并且和民主党的政治纲领严重不符，但在国务卿的强力推动下，白宫还是签署了这一份行政命令。

这一消息在韩国境内引发了轩然大波，韩国政府对此事表达了关切。

2011年1月，少女时代获第20届首尔歌谣大赏“大赏”，成为韩国史上第一个连续两届获得大赏的女歌手。

同月，iu以主演之一的身份首次出演kbs2的电视剧《梦想高飞》，正式向演技领域进军，并因该剧受到观众喜爱。

2011年3月，iu成为sbs音乐节目《人气歌谣》的主持之一。

2011年4月，在天使价值音乐节的表演过程中，一名男性观众擅自闯到舞台上，拉着太妍的手用力的想把她拉离舞台，成员尝试阻止该名男性观众，但是未能成功。稍后，那位男性观众随即被舞台上的主持人吴帧泰及现场安全人员压制并且逮捕。

s娱乐在稍后发表公开声明，指出当时在舞台的每一个人都误以为那位男性观众是现场的工作人员，少女时代的每位成员在这场骚动中都安然无恙没有受伤，公司也要求她们暂时停止公开活动，要她们休息并放松来安抚情绪。

负责这场音乐节的售票单位“社会电子商业